Фонд «Письменные источники» Останкинского музейного собрания насчитывает 4595 предметов и по своему составу очень неоднороден. Две трети коллекции составляют документы «Усадебного архива», значительную часть – театральный раздел, в который входят печатные и рукописные ноты конца XVIII века, остальное - старопечатные служебные книги, книги по архитектуре, искусствознанию, естествознанию, медицине, истории, военному делу, сельскому хозяйству, педагогике, различные словари. При формировании коллекции была поставлена задача отразить энциклопедический характер книжного собрания Шереметевых, которое хранилось в Воздвиженском доме в Москве, и на опись которого опирались при формировании фонда «Письменные источники» в Музее-усадьбе Останкино. Эта энциклопедичность книжного собрания сохранялась и в дальнейшем в других усадебных библиотеках графов Шереметевых. При этом, в библиотеках Шереметевых находились как книги в дорогих владельческих переплётах и собрания гравюр, так и подписные издания в простых бумажных переплётах, журналы и периодика того времени.  Именно в связи с такой неоднородностью собрания фонду было присвоено наименование «Письменные источники».

С конца 1920-х годов в музей поступали книги из Музея дворянского быта, действовавшего в Фонтанном доме Шереметевых в Ленинграде, из расформированных музеев в подмосковных усадьбах Шереметевых, а также из Государственного фонда, букинистических магазинов и частных собраний.

Усадебный архив включает фонд семьи Барсуковых (1881 – 1917 гг.) и бумаги Останкинской вотчинной конторы гр. Шереметевых (около 2500 ед. хр.), которые отражают социально-экономическую и хозяйственную жизнь Останкина и ряда других вотчин в период с 1776 по 1916 гг. Исключительный интерес представляют Описи Останкинского  дворца 1802, 1809-1810, 1837 гг.